Así es, tienes que convertir cada línea a un arreglo y luego cada elemento compararlo con la "a"
Mira aquí está el código
http://electronica.phpnet.us/descargas/ContadorFilasColumnas.zipLa parte importante del código es esto:
private void button2_Click(object sender, EventArgs e)
{
StreamReader1 = new StreamReader(strFileName);
int ncol = 0;
int nfila = 0;
textBox2.Text = "";
string s ;
char[] arrayChar = new char[10000];
while ((linea = StreamReader1.ReadLine()) != null)
{
//verificar si cada elemento de la línea es el caracter "a"
//textBox2.Text+= linea;
nfila++;
s = linea;
arrayChar = s.ToCharArray(); //aqui es donde se convierte la cadena a un arreglo de char
for (int i = 0; i < arrayChar.Length;i++ )
{
ncol++;
if (arrayChar
== 'a') {
textBox2.Text+= "a encontrada en fila " + nfila + " y columna " + ncol + "\r\n";
}
}
}
}