En la propiedad Text de un boton colocas el nombre y antes el simbolo " & " de la letra que quieres que funcione con Alt.
Ej:
&Texto
Entonces al presionar Alt se subrayará, y con Alt+T se presionará.
Es lo mismo que estás haciendo, quiza algo está mal.
En el Designer del Form, debiera verse de esta manera:
this.boton1.Text = "&Texto";
suerte.