SoloCodigo

depende de donde quierras que se desencadene la acción, si en el formulario o en un textbox bueno la idea es que existen los eventos keyup o keydown en los cuales solo tenes que detectar el codigo de la tecla presionada,podrías con un
select case cod_letra.
que por cierto ese codigo es un numero, visual tiene constantes definidas para ello.  por ejemplo vbenter o cosas así.  puedes buscar información al respecto. espero que te sirva.

Para poder acceder al evento, solo tienes k seleccionar el objeto (caja de texto, formulario, etc)
luego tienes k buscar el evento keypress
tienes k trabajar con el parametro "e".
Solo tienes k ver que propiedades o metodos tiene, una de ellas es para manejar el ascii de la tecla pulsada.

Atte
Ing_Marco